万物行明轨，格知道隐形：电荷、自旋与轨道 | Ising专栏
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古代对“人”有讲究，今人则拜“物”而专长。人有男女而阴阳，由性格而自我，也因人生轨迹不同而沉浮。我们可以由此说一个社会意义上的人生有三重属性：性别、性格和轨迹。治心者研究和把玩这三重属性是成功的必备：以性别为基础而治最简单、最容易、也最成功；以性格为目标而治就比较难，并无一定之规，虽然也有很多“正统”“邪说”；以设计轨迹而治，这是现代教育的魔道，所谓“不能输在起跑线上”的哲学大行其道，蔚为壮观。电子也有三重属性：电荷、自旋和轨道。如果对照电子与人的三重属性，您会发现其中的相似性很高，虽然也有差异。当然，凝聚态物理人擅长的不是治人治心，而是自以为是地去治理凝聚态中的电子。Ising做物理不行，但是在“揭示”这种相似性方面却偶有独到见解，以此为乐，乐不思楚。
众所周知，在固体中，电子的三重属性总是与晶格密切关联。在此前提下，电子的电荷和自旋属性被广泛研究，并且已经获得无法用尺度衡量的infinite应用。电荷与晶格耦合构建了固体物理能带理论的基石。自旋与晶格耦合构建了包括磁学在内的大量 (不可数) 学问，也是量子力学的主角。图1所示为固体中电子自由度各种表象的卡通，显示了电子物理在固态、液态和气态三种物态空间中的各态历经，每一态都是量子凝聚态的前沿和热点。如果一定要排序的话，人类对电荷的理解和运用最为广泛和得心应手。对自旋 (包括磁性) 的理解和运用则次之，却也是轻盈于股掌。其中一个缘由在于：我们已经拥有探测与表征电荷和自旋的很多方法。如果需要，我们可以对电荷与自旋各自的细微变化洞若观火。
图1. (A)：固体中电子属性及其在固体中的若干表现形态，这些形态的研究居于量子材料研究的前沿 (http://www.fmq.uni-stuttgart.de/images/images_FMQ3/fig1_en2.jpg)。(B)：固体中电子的电荷与自旋特性及几种典型探测方法，其中关联了晶格声子的作用 (http://w0.rz-berlin.mpg.de/pc/ernstorfer/wp-content/uploads/2015/06/subsystems_probing.png)。
不过，看君如果稍微深入一点，就会注意到有些遗憾之处：时至今日，凝聚态物理和材料科学对固体中电子轨道自由度的探测与表征并非如电荷和自旋探测那般行云流水，至少没有对电荷和自旋自由度那般信心满满而自我膨胀。对轨道序的茶余饭后在关联量子物理之前还不多见，让人在叫阵不同固体的轨道序和相互作用时有些犹豫不决，亦或是如鲠在喉、吞吐两难。这种情况的大规模改观直到高温超导、庞磁电阻和拓扑量子效应的关注才出现。图2所示是轨道物理与电荷、自旋终于平起平坐，形成三足鼎立之势的一种表象，我们看到左侧的自旋-轨道耦合 (SOC) 图像特别刺眼。
图2. (A) 强关联电子系统中的三杰。其中spin-orbit interaction占据了特别的地位，是反常量子效应和拓扑量子态的基元之一(http://images.slideplayer.com/15/4771418/slides/slide_3.jpg)。(B) 关联量子系统中的相图，其中关联U和SOC构建了当前量子拓扑物理的坐标轴 (Ising所有)。
当然，处于离子实外不同轨道的电子分布形貌是绝然不同的，如图3(A) 所示。过渡金属离子的电子轨道尤其复杂。但这些组态在晶格中因为各种关联相互作用而形变与耦合，导致实际轨道态较为丰富和变幻多端，在不同固体中的形形色色还远未获得实验认知。有意思的倒是轨道自由度与自旋自由度的耦合 (SOC) 因为物理学对自旋探测的强大实力而名声鹊起，在反常量子霍尔效应和拓扑绝缘体等物理中起着四两拨千斤的作用。也正因为如此，对轨道物理的掌控变得越来越重要和关键。图3(B) 就展示了一类拓扑绝缘体能带结构中表面态最为简单的轨道特征，美轮美奂。图3(C) 则展示了在Rashba效应(表面处平移对称性破缺导致的退简并)之外的物理导致表面态出现巨大的自旋分裂，奇异非常，能带中的轨道分布可能是很不均匀的，存在很强的杂化。
图3. (A) 原子轨道的空间形态组合 (https://ka-perseus-images.s3.amazonaws.com/05cb54e6ff5c2289b76027bb3d74ae8db658f41f.jpg)。这些形态在实际固体中不可避免会发生形变，使得轨道物理变得“虚幻莫测”。(B) 拓扑绝缘体表面态的自旋构型与轨道构型举例 (http://www.colorado.edu/zunger-materials-by-design)。(C) Rashba效应导致的自旋态退简并(https://qs.spip.espci.fr/sites/qs.spip.espci.fr/IMG/png/rso.png)。
前面提及，迄今为止，我们对固体、特别是对关联电子系统中轨道形态和轨道序的认识其实很零散。这种困难存在于几个方面：其一，对轨道的直接测量手段很少，目前大概也就是基于高强度同步辐射的共振X射线发射谱(resonant X-ray emission spectroscopy，包括REXS和RIXS等弹性和非弹性散射谱)，或者核磁共振NMR技术等。它们主要是基于对电荷分布“空间形貌”的鉴定，从而推演出轨道自由度行为。其二，一般的输运测量也可以间接反映轨道自由度的影响，但这些影响主要来自于轨道序对能带结构的“微扰”，属于高阶效应，定量敲定轨道信息就变得很困难。正是这些问题使得我们对轨道物理的认识不够深刻。与电荷和自旋比较，轨道的面目隐藏得很深。
那么怎么办呢？目前的策略无非是基于量子固体理论的模型描述，包括基于第一性原理计算的图像和基于哈密顿的建模。这可能因为对轨道物理“万物行明轨，格知道隐形”的无可奈何，有歪诗为证：《两濉破缺流，辗转拓扑外。相问恩仇对称知，何妨相青睐？且映日西升，反演摹元代。聊复青春究往昔，已是音容改。》
我们以其中一个具体问题为例来分享这种“无可奈何”。一般而言，一个固体量子系统引起我们关注的主要是电子能量、动量和自旋态，也就是能带结构。但是一旦有电子关联，或者SOC很强，轨道波函数、对称性、相位及与自旋的耦合细节将不可再被忽视。在3D拓扑绝缘体中，最简单的物理是说奇数条能带的inversion会导致Dirac cone，动量守恒调制的螺旋自旋态在Dirac点之上是左旋的，Dirac点之下则右旋。不过，有意思的是这类SOC系统中本征态竟然不是自旋特征态，而是交互作用态，因此轨道的作用应该很强烈但是却被这一图像选择性遗忘。对于Rashba效应，也有类似的选择性忽略。如果这一问题属实，那么到目前为止可能还缺乏足够好的“基于量子固体理论的模型描述”，更不要说实验证据和发现了。
图4. (上) 模型计算给出的能带色散关系，红色、绿色和蓝色分别表示p¬_z, p_rad和p_tan轨道的贡献。(下) 模型计算给出的Rashba带和拓扑绝缘体表面态Dirac锥的轨道与自旋结构。
最近，美国科罗拉多大学物理系的D. S. Dessau教授课题组就提出了一个新的模型来处理这一选择性遗忘。图4(上) 所示即为新的模型计算得到的能带色散关系，其中的颜色代表p轨道不同方向的分量，以示其分布的不均匀性，或者说轨道杂化 (hybridization)。而图4(下) 所示即为新模型计算得到的Rashba带和拓扑绝缘体表面Dirac带的自旋与轨道分解图像。一个重要特征是Rashba带含有内带 (inner band) 和外带 (outer band)。如果将其内带简单mapping为Dirac点上部的Dirac锥，您会看到Rashba带与Dirac带是非常相似的。这一mapping正是这一新工作的亮点，它寓意一种轨道织构 (orbital-texture) 的翻转行为，具有很强的理论意义，虽然实验验证远非易事。有专家评论指出：This model not only shows the orbital texture switch, but predicts that this feature is ubiquitous and present in many systems with strong SOC and broken inversion symmetry. The orbital hybridization holds the key to understanding the unique wavefunction properties, and this model serves to establish the quantum perturbations that drive these hybridizations.
D. S. Dessau教授课题组以“Minimal ingredients for orbital-texture switches at Dirac points in strong spin–orbit coupled materials”为题在《npj Quantum Materials》撰文细数其中的物理 (http://www.nature.com/articles/npjquantmats201625)。看君如果有兴踏梅寻香，可移步Justin A Waugh等人11月18日发表在《npj Quantum Materials》上的论文。
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